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苯乙酮氢转移反应中ZrO2/MCM-41和ZrO2/AC的催化性能对比
作者:袁剑;张波;汤明慧;卢晗锋;陈银飞 作者单位:浙江工业大学化学工程与材料学院工业催化研究所,杭州310014 加工时间:2014-04-15 信息来源:《高等学校化学学报》
关键词:氧化锆;MCM-41介孔分子筛;活性炭;苯乙酮;氢转移反应
摘 要:采用浸渍法制备了分别以活性炭(AC)和全硅MCM-41介孔分子筛负载的ZrO2催化剂,并对其进行了XRD、氮气吸附-脱附、X射线光电子能谱、差热-热重分析和吡啶吸附原位红外光谱等表征,考察了其在以异丙醇为氢源还原苯乙酮为α-苯乙醇的Meerwein-Ponndorf-Verley( MPV)反应中的催化活性,并与水合ZrO2进行对比.研究了载体对催化剂活性的影响.结果表明,ZrO2经MCM-41负载后,与载体发生强相互作用,可能形成Si-O-Zr键,ZrO2在载体表面呈高分散的无定形态,Zr-OH数目显著增加,L酸性增强,并形成B酸中心,使催化剂活性显著高于水合ZrO2;ZrO2负载在AC上后,与载体未发生强相互作用,ZrO2在载体表面未呈高分散状态,增加的Zr-OH数目相对较少,L酸性较弱,未形成B酸中心,催化活性未明显增加,但在较高焙烧温度(400~600℃)下,其仍能保持稳定的催化活性,这可归因于ZrO2/AC中AC孔道疏通及AC石墨层对苯乙酮上苯环的吸附作用,使活性位附近的反应底物浓度显著增大.
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