关键词：负载型氮化碳;非金属;酸性橙;过硫酸氢钾;过硫酸根
摘 要：高级氧化技术如芬顿、类芬顿以及光催化技术是降解有机污染物一种有效的方法。相比于基于羟基自由基(HO·)的类芬顿等技术,硫酸根自由基(SO_4~-·)具有更高的氧化还原电位,能够更高效的降解大多数的有机污染物,基于SO_4~-·的高级氧化技术近年来越来越受到人们的关注。SO_4~-·可以通过金属催化剂、热、光照等方法激发过二硫酸盐(PS)或者过一硫酸氢盐(PMS)产生,但同时也存在金属离子流失和能耗高等缺陷。开发新型金属流失率低甚至无金属流失以及不消耗其它能源的催化剂是目前研究的热点。石墨相氮化碳(g-C_3N_4)是一种有机聚合物半导体光催化剂,在可见光照射下,也能够活化PMS降解多种染料废水,但效率较低。本论文在此基础上制备了负载在活性炭上的g-C_3N_4/AC催化剂,发展了一种能够在无光照条件下高效催化分解PMS降解染料的非金属催化剂。主要研究了制得的g-C_3N_4/AC催化剂在无光照条件下活化PMS催化降解酸性橙(AO7)的效果,利用抑制剂实验和电子顺磁仪(EPR)来探讨所制得的催化剂的催化降解机理;另外,还分析了反应条件对于催化效果的影响,并探究了催化剂在反应体系中的重复利用性问题。本文主要研究内容包括:1.利用原位合成法制备了g-C_3N_4/AC催化剂,催化剂的表征结果显示该催化剂中g-C_3N_4均匀的分布在了AC中。此外g-C_3N_4负载到AC后不仅仅提高了g-C_3N_4/AC的比表面积,同时还增加了活性位点和接触面积。2.研究了g-C_3N_4/AC催化剂活化PMS后对有机染料具有很好的降解效果,在无光照条件下其能够在20min内将AO7和其它的污染物完全降解,而且其能够在较大的pH范围以及较低温度下高效的活化PMS催化降解染料。3.通过重复性测定发现其也具有较高的稳定性和重复性。通过自由基抑剂实验发现自由基作用途径和非自由基作用途径都对其活化PMS催化降解染料具有促进作用。
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