关键词：天然闪锌矿;光催化;光还原;二氧化碳;掺杂
摘 要：利用电子探针(EPMA),X射线光电子能谱(XPS),拉曼光谱(Raman)和紫外可见漫反射(UV-vis DRS)对天然闪锌矿成分、物相与能带结构进行了表征,发现Fe,Cu,Ga等杂质金属可抬升闪锌矿价带能级位置,减小禁带宽度,并在其禁带中引入施主与受主能级,增强闪锌矿的光吸收范围.在pH为6的厌氧条件下,光照9h后天然闪锌矿光催化还原CO_2产生的甲酸浓度达到12mg·L~(-1),高于合成ZnS的10mg·L~(-1).当NaH_2PO_2与Na_2S作为复合空穴捕获剂时,CO_2光催化还原速率较由Na_2S作为空穴捕获剂的体系提升45%.在此基础上,根据实验介质环境下闪锌矿表面荷电特性,探讨了闪锌矿对CO_2的吸附方式影响CO_2还原效率并降低CO_2转化为CO_2~-阴离子能垒的微观机制.研究结果可扩展天然半导体矿物作为低成本、大产量光催化剂在CO_2有机转化领域的应用范围.
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