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反应条件对介孔Ni-CaO-ZrO2催化剂上CH4耦合重整反应性能的影响
作者:孙楠楠;闻霞;魏伟;孙予罕;司兰杰;王长真 作者单位:中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原030001;中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原030001;中国科学院上海高等研究院低碳转化中心,上海201203;中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,山西太原030001;中国科学院研究生院,北京100049 加工时间:2013-12-15 信息来源:《石油化工》
关键词:甲烷;三重整;二氧化碳;氧气;水蒸气;镍基催化剂
摘 要:利用并流沉淀法制备了介孔Ni-CaO-ZrO2催化剂,在该催化剂上考察了水蒸气重整(SRM)、CH4部分氧化(POM)和CO2重整(CDR)反应的不同耦合方式对CH4重整反应的影响,以及反应温度和气态空速对CH4三重整反应制合成气过程的影响.实验结果表明,与单纯的CDR反应相比,SRM-CDR耦合反应与CDR-POM耦合反应均具有明显的优势,前者侧重于产物分布的调节,而后者则对增强催化剂的活性和稳定性有重要意义.CH4三重整条件下催化剂失活的主要原因是复杂气氛条件下的晶相烧结;在反应温度为973 K、气态空速35.0 L/(h·g)、n(CH4)∶n(CO2)∶n(O2)∶n(H2O)=2∶1∶0.875∶0.50的条件下,催化剂上CH4转化率约为83%,产物合成气中n(H2):n(CO)约为2.00,且在反应10h内催化剂活性稳定.
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