关键词：机械研磨;;残余应力;;热力学函数;;阳极氧化膜;;氧化膜性能
摘 要：阳极氧化制备的Ti表面氧化膜具有出色的耐蚀性能、装饰性以及优异的光催化性等优点,并且其制备过程简单、成本低、污染小,因此被广泛地应用于腐蚀防护、生物医学、新能源材料、光水解制氢等诸多领域。影响阳极氧化的因素有很多,但对于基底对阳极氧化的影响研究较少。本论文分别以工业纯钛(TA2)为基体材料,研究了表面机械研磨对基底以及不同状况基底对阳极氧化膜的影响。在0.5 M H_2SO_4电解液中制备了钛阳极氧化膜,运用SEM、XRD、XPS、拉曼测试及电化学测试、紫外可见漫反射光谱等测试手段对机械研磨处理后的基底以及阳极氧化膜进行表征,研究了机械研磨对TA2基底残余应力、表面热力学的影响,以及机械研磨对TA2阳极氧化膜性能的影响。研究结果表明,表面机械研磨处理使TA2表面发生强烈塑性变形,处理时间增加至45min时,TA2表面出现裂纹;机械研磨使表面晶粒细化至纳米尺寸、增加表面残余压应力,机械研磨后残余应力值达到未处理样品的5.2~7倍.残余应力的增加导致TA2表面标准摩尔熵以及标准摩尔生成吉布斯自由能增大,为阳极氧化提供了良好的生长条件。机械研磨处理后TA2基底对氧化膜的形成过程有显著影响,基底的高表面能使氧化膜厚度以及颜色深度明显增加。氧化膜中O的含量升高,促进了亚稳态Ti~(2+),Ti~(3+)向稳态Ti~(4+)的转变过程,氧化膜中稳态的TiO_2和TiO_2·H_2O含量明显增加。氧化膜生长速率的提高使氧化膜中的缺陷逐渐减少,经过30min机械研磨处理的试样比TA2试样的载流子体密度减小了1个数量级;内层氧化膜更加致密,自腐蚀电位从-1.36V提高到-1.0~-1.15V,自腐蚀电流密度由1.15×10~(-4)A·cm~(-2)降低到4.17~9.0×10~(-5)A·cm~(-2),最大分别提高和降低了26.5%和63.7%,氧化膜的耐蚀性显著提高;热处理后机械研磨氧化膜中TiO_2含量增加,对可见光吸收性能提高;机械研磨后氧化膜表面能减小,导致润湿角增大,氧化膜呈现疏水性。
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