关键词：QuEChERS法;高效液相色谱-串联质谱;兽药多残留;基质效应;不确定度
摘 要：本文基于QuEChERS前处理法,结合高效液相色谱-串联质谱技术(HPLC-MS/MS)研究并建立了水产品、畜产品中兽药的多残留分析,并对影响分析结果准确性的基质效应进行了较为详尽的系统性评价,同时也对实验过程中影响45种兽药残留量测定的不确定度进行了评估。具体内容可分为以下几个部分:1.综述了兽药残留分析的概况及研究方法进展,阐明了进行兽药残留方面检测的必要性和紧迫性。并通过方法间的对比,突显出HPLC-MS/MS检测技术上的优势。2.建立了动物源性食品中磺胺类、喹诺酮类、四环素类、酰胺醇类、β-受体激动剂、孔雀石绿及隐色孔雀石绿六类共45种兽药残留的分析方法。样品采用QuEChERS前处理方法:5%的甲酸乙腈+0.1 mol/LNa2EDTA-Mcllvaine提取,十八烷基硅烷(C18)和无水硫酸镁分散固相萃取净化。之后,在经Waters CORTECH UPLC C18+(100×2.1mm,1.6μm)色谱柱分离,正、负离子同步扫描(ESI+/-),动态多反应检测模式(MRM)下用HPLC-MS/MS法实现对多类别兽药残留的同时检测分析。结果表明:45种兽药在0.1 μg/L～200μg/L的浓度范围内线性关系良好,相关系数均大于0.990。在3个不同浓度(10、50、200μg/kg)加标水平下,药物的平均回收率为74.1%⒍116.3%,相对标准偏差(RSD)在1.6%～9.8%之间。此外,将近85%的化合物定量限(LOQ)可达到8.0μg/kg。总之,该方法快速、简单、有效、安全能够满足实际样品中兽药多残留同时测定的需要。3.研究分析了 HPLC-MS/MS法测定不同基质中不同浓度下多种兽药残留的基质干扰情况及影响因素。实验通过对比三种不同的前处理净化手段的基质效应,筛选出最优的净化方法;系统性分析了不同基质中不同浓度下的兽药多残留的基质效应。结果表明:采用QuEChERS前处理净化方法所得结果基质干扰小,除部分兽药表现出较强的基质抑制或基质促进外,其余药物均未表现出明显的基质干扰。且基质效应受基质种类、兽药种类、浓度等的影响,这为实际检测中如何消除或补偿动物源性基质中共萃物产生的干扰提供了方法参考。4.研究分析了 HPLC-MS/MS法测定动物源性食品中各兽药残留的不确定度。通过建立相应的数学模型,分析和量化了影响准确定量的各种不确定因素,如:标准溶液配置(u_(rel)(C_(std)))、样品称量(u_(rel)(M)、样品定容(u_(rel)(V)、样品回收率(u_(rel)(?))、结果重复性(u_(rel)(?)。在此基础上,计算出相对合成不确定度(u_(rel)(C_x)),继而得到扩展不确定度(U),为评定检测结果的准确度提供了重要参考。结果表明:标准溶液配制和结果重复性是影响检测结果不确定度的主要原因。
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