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近日,材料的动力学模拟与设计研究组(11T4组)学生谢勇、王婷婷等人在邓伟侨研究员的带领下,开发出一种共轭微孔高分子材料,能够在常温常压下捕获可观的CO2,同时可在常温常压下催化CO2与环氧烷烃反应,生成高附加值的环碳酸酯。该成果发表于最近的Nature Communications 上。
CO2的减排问题是当今人类社会亟待解决的问题和当前科学研究的热点之一。对于CO2的减排有两种主要手段:一是捕获与封存,将CO2通过化学或物理吸附的方法捕获起来,然后进行封存;二是CO2的利用,将CO2用来合成有价值的化学品。这两种方案都要消耗大量的能源,因此结果不能尽如人意。11T4组开发的这种新材料,将这两种方案完美结合,既能捕获CO2,又能转化CO2。而且由于操作条件是常温常压下进行,不需要额外的能量,因此避免了捕获与转化CO2过程中因为额外能量而产生的二次CO2排放。
这种材料主要是将催化中心(salen-金属)镶嵌入共轭微孔高分子骨架制得。其表面积高达700-1000平方米每克,在常温常压下1g聚合物可吸附70-80毫克CO2,媲美于金属框架化合物(MOF)。在常温常压下即能催化CO2与环氧丙烷反应,48小时后可达81%的产率,100%的选择性,循环使用寿命长。其催化性能远远高于现在工业上采用的催化剂,是目前唯一能在常温常压下催化该反应的异相催化剂。理论计算得到的催化机理表明,该反应在这种材料作用下最高活化能仅为9kcal/mol,因此在常温常压下就可以进行。这种材料的成功制备为CO2减排带来一个新思路,该成果的扩大化将在CO2的利用上具有良好的应用前景。
共轭微孔高分子是2007年发现的一种新兴多孔材料,因为具有多种优异性能而被广泛地应用于各个领域。11T4组自2009年来一直致力于共轭微孔高分子的开发与应用。比如2010年将共轭微孔高分子应用到储氢领域(Angew. Chem. Int. Ed., 2010, 49, 3330-3333),2011年将共轭微孔高分子应用到油的选择性吸附与分离领域(Energy & Environmental Science 2011, 4, 2062–2065)。此次工作是11T4组在前期共轭微孔高分子吸附材料研究基础之上的又一次突破。