关键词：机械化学;;滴滴涕;;再利用;;修复材料
摘 要：滴滴涕(Dichlorodiphenyltrichloroethane,DDT)是一种曾在全球范围内广泛生产和使用的有机氯农药。上世纪70-80年代在全球范围内禁止或严格限制DDT的生产和使用后,遗留了大量DDT污染场地和化学品亟待处理。机械化学法作为一种新型的且具有应用潜力的POPs无害化处置技术在国内外受到关注。本文针对课题组筛选出的高效修复药剂铁锌双金属,探究土壤有机质对土壤中DDT降解反应的影响,考察DDT的降解反应机理,并探索对无害化产物进行综合利用的可行性。本文首先选择生物炭作为土壤有机质投加到DDT污染土壤中,实验结果表明土壤有机质含量的增加对土壤中DDT的机械化学反应有抑制作用,并发现生物炭对于机械化学降解土壤中DDT的抑制效果是由于生物炭的强吸附亲和力在高能机械力的作用下,使土壤中DDT被生物炭固定,从而更难于被机械化学法降解。其次,XRD和XPS的分析结果证明:在球磨反应过程中铁和锌被消耗和非结晶化,且锌是反应的主要电子供体,与Fe相比消耗程度更大,铁和锌最终以FeCl_2和ZnCl_2的形式存在。本文研究发现电子的转移是金属(Fe-Zn双金属)可以作为球磨药剂的关键机理;FIRT和Raman的结果表明,机械化学的过程中DDTs发生了脱氯和碳化反应,最终产物是石墨、无定形碳和无机氯。另外本文通过引入综合动力学模型,证明了比能量剂量是独立于球磨强度的不变量,提供给DDT-Fe-Zn系统的比能量剂量(?)决定了其对DDT的去除速率。最后,通过Fe-Zn双金属的球磨产物的再利用试验,验证了Fe-Zn双金属具有重复利用的价值,Fe-Zn双金属处理DDT的球磨产物与全新的Fe-Zn双金属混合使用可以降低Fe-Zn双金属的处理成本;当球磨产物占球磨药剂的比例达到30-35%时,重复利用对降解效果所产生的影响可忽略。Fe-Zn双金属的球磨产物与DNAPL(以四氯化碳为代表)的污染溶液反应结果显示,Fe-Zn双金属机械化学法降解土壤中DDT的球磨产物可资源化利用作为地下水DNAPL还原修复材料。
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