关键词：密度泛函理论;NH_3;TaC;吸附
摘 要：采用自旋极化密度泛函理论(DFT)并结合周期平板模型的方法,研究了NH_3在TaC表面的吸附和分解反应机理.表面能计算结果显示,以Ta为终止的TaC(0001)面为最稳定的表面;NH_3分子通过其孤对电子优先吸附在顶位top位,而NH_2和H最稳定吸附位置为三重hcp位,NH和N吸附在三重fcc位.过渡态结果表明氮原子的复合反应脱附为整个反应的限速步骤.电子结构计算结果表明,NH3分子及其片段通过其N原子的2p_z轨道与底物Ta的5d_z2轨道混合吸附于表面.随着脱氢反应的进行,电荷转移现象变得逐渐明显,吸附质和底物之间的电荷转移在加速NH_3脱氢催化过程中发挥重要作用.
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