关键词：吸附;直接脱氢;单原子催化剂Ir_1/MoS_2;密度泛函理论;NH_3;活化能
摘 要：NH_3的催化分解一直是制备高纯度氢的有效途径之一,因此具有良好的催化活性的贵金属被广泛的应用于催化解离的研究中.然而,由于纯金属催化剂的利用效率低,增加催化成本.最近的研究发现单原子催化剂Ir_1/MoS_2以其突出的优势被认为是一种潜在的能替代现有贵金属催化剂的材料.本文采用密度泛函理论与周期性平板模型相结合的方法,研究了NH_3在单原子催化剂Ir_1/MoS_2上的吸附与活化.结果表明:NH_3的优势吸附位为Ir原子的顶位,构型为倾斜结构(atop),NH_3与体系表面的金属Ir成键,吸附能达到1.63 eV,是化学吸附;进一步分析了NH_3直接催化分解的反应路径,给出了相应的反应热、活化能,结果显示NH_3在atop位的解离比脱附有利,第一步脱氢反应活化能最小,N-H键易断裂,第二步反应能垒较高,此步为整个反应的决速步.
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