关键词：in-situ liquid transmission electron microscope;oxidative etching;etching mechanism;electron dose rate;gold
摘 要：氧化性刻蚀是可控合成特定结构和性能的纳米材料的一种重要手段.揭示刻蚀机制和刻蚀过程中纳米材料的结构演变至关重要.我们利用原位液体环境透射电子显微学研究了金纳米棒在不同电子束剂量率条件下的刻蚀行为:情形Ⅰ, 3.5×10~9Gy s~(-1);情形Ⅱ, 1.5×10~(10)Gy s~(-1);情形Ⅲ, 4.5×10~(10)Gy s~(-1).根据电子束剂量率的不同,纳米棒尖端演变成稳定的低能量晶面(情形Ⅰ)或逐步演变成椭球形中间态并最终完全溶解(情形Ⅱ).更高剂量率下(情形Ⅲ),金纳米棒的快速刻蚀可能导致在纳米棒周围形成富含Au~(3+)离子的中间态,从而进一步加速横向刻蚀速率并显著增加纳米棒的长径比.通过定量分析表明,纳米棒的临界尺寸会随着系统偏离平衡的程度而变化,在临界尺寸以下,蚀刻速率会随着纳米棒尺寸的减小而显著增加.这些结果为氧化蚀刻机理提供了新的认识,并为合理设计和合成纳米结构提供了重要指导.
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